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申请/专利权人：大连海事大学

摘要：本发明属于新材料制备及应用领域，本发明提供了一种调节钴单原子碳基催化剂ORR选择性的方法及应用，对已有的Co‑N‑C四电子ORR催化剂进行后调节，通过与含氧分子低温热处理的方式，将四电子活性的Co‑N4活性位点急剧重组为低配位的Co‑N2，同时在第二配位层引入了丰富的环氧基团，在分子水平优化活性位点电子结构及中间体吸附行为，实现催化路径从4电子到最佳2电子路径的调节，实现了高选择电化学产H2O2催化剂的合成。

主权项：1.一种调节钴单原子碳基催化剂ORR选择性的方法，其特征在于，包括以下步骤：S1：制备Co单原子碳基催化剂CoSAC：1将NaCl、KCl、ZnCl2、碳前驱体和Co前驱体采用球磨方式均匀混合，获得均匀材料；NaCl、KCl和ZnCl2三者的质量比为1:1:0.2～0.5，NaCl、KCl、ZnCl2与碳前驱体的质量比为30～3:1，Co前驱体与碳前驱体的质量比为0.008～0.08:1；2将上述获得的均匀材料置于惰性气氛中，温度为800℃～1000℃热解，升温速率为3-12℃min，保温时间为1～4h，随后自然冷却至室温；3收集上述冷却后的材料，用去离子水洗涤除去过量的NaCl、KCl、ZnCl2熔融盐，随后加入浓度为0.1～3M的稀盐酸洗涤除去杂质；4对上述溶液进行抽滤，干燥，制得Co单原子碳基催化剂CoSAC样品，收集备用；S2：对S1中制备得到的CoSAC进行后修饰，在活性位点周围引入含氧官能团，制备含氧官能团修饰的催化剂CoSAC-PEG：1将制备好的CoSAC溶于乙醇溶液中，超声后得到CoSAC乙醇溶液，其中CoSAC的浓度为0.1～3mgml-1；2取聚乙二醇溶于去离子水，超声后获得聚乙二醇溶液，其中聚乙二醇水溶液的浓度为0.5～2mgml-1；3将聚乙二醇水溶液逐滴加入CoSAC乙醇溶液中，边滴加搅拌，全部滴加完成后再持续搅拌8～15h；4将混合均匀的CoSAC乙醇溶液和聚乙二醇溶液置于60～90℃水浴中并持续搅拌，待混合液变成糊状，停止加热，放凉待用；5将完全冷却的CoSAC与聚乙二醇混合物置于惰性气体氛围中，以3-12℃min升温速率，加热至250℃，保温0.5～2h，然后自然冷却，获得混合物样品；6将混合物样品再次置于惰性气体氛围中以3～12℃min升温速率加热至300～400℃，保温1～3h，然后冷却至室温；7将冷却后的混合物样品在浓度为0.1～3M的稀盐酸中洗涤2～15h，之后进行过滤干燥，制得含氧官能团修饰的催化剂CoSAC-PEG。

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