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申请/专利权人：浙江大学

摘要：本发明涉及微生物电化学技术领域，旨在提供一种MIL‑100Fe@ZIF‑67强化电子传递促进微生物电还原CO2产甲烷方法。包括：以六水合氯化铁和均苯三甲酸在高温下反应，制得MIL‑100Fe；进一步与六水合硝酸钴和2‑甲基咪唑在甲醇存在下反应，制得MIL‑100Fe@ZIF‑67；搭建H型双室三电极反应器作为微生物电化学反应系统，阳极液为甲烷菌培养基，阴极液为甲烷菌活性污泥与甲烷菌培养基等体积配制的混合物并添加MIL‑100Fe@ZIF‑67；施加2.0V～3.0V的直流电压，在阴极室内发生析氢反应和甲烷菌电还原CO2反应生成氢气和甲烷；在阳极室内发生析氧反应生成氧气。本发明能够改善CO2的吸附和电子存储，增强了电子转移链，提高电流密度、甲烷法拉第效率和甲烷产率，在增加了甲烷产量的同时降低了微生物电化学系统的能耗。

主权项：1.一种MIL-100Fe@ZIF-67强化电子传递促进微生物电还原CO2产甲烷的方法，其特征在于，包括下述步骤：1按摩尔比1～2︰1～4取六水合氯化铁和均苯三甲酸，然后与适量去离子水一并加入至聚四氟乙烯内衬的高温反应釜中，在180～200℃条件下反应8～10h；反应产物经离心处理，对沉淀物进行洗涤和干燥，得到橙黄色粉末状的MIL-100Fe；2按摩尔比1～2︰1～4︰1～4取MIL-100Fe、六水合硝酸钴和2-甲基咪唑，分别加入至适量甲醇中得到各自对应的溶液；然后将三种溶液同时加入反应容器中，并在室温和持续搅拌条件下进行反应；反应产物经离心处理，对沉淀进行洗涤和干燥，得到紫红色粉末状MIL-100Fe@ZIF-67；3搭建H型双室三电极反应器作为微生物电化学反应系统，该反应器包括两根底部相连通的圆柱形半反应器，分别作为阴极室与阳极室；两个半反应器的顶部密封且设置气体进口和出口，底部连通处以阳离子交换膜隔开；在阴极室中使用碳毡作为阴极，在阳极室中使用钛网作为阳极，参比电极采用标准AgAgCl电极且设于阴极室中；阳极液为甲烷菌培养基，阴极液为甲烷菌活性污泥与甲烷菌培养基等体积配制的混合物；4按0.3～0.6gL的用量，向阴极液中添加MIL-100Fe@ZIF-67；然后使用氮气-CO2混合气填充阴极室与阳极室的顶部空间，阴极室中CO2经自由扩散和MIL-100Fe@ZIF-67吸收后，会进一步被传递给甲烷菌作为生产甲烷的反应原料；5对反应器施加2.0V～3.0V的直流电压，在阴极室内发生析氢反应和甲烷菌电还原CO2反应生成氢气和甲烷；在阳极室内发生析氧反应生成氧气；在施加电压后，反应器阴极室保持密封状态直至CO2被完全吸收；然后排出生成的甲烷与氢气，并通入氮气-CO2混合气进行下一轮反应；阳极室不密封，随时排出生成的氧气。

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