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申请/专利权人：天津大学

摘要：本发明公开一种用于乙炔氢氯化合成氯乙烯的铜基催化剂筛选方法，包括：S1.生成配体金属对数据集；S2.预训练配位模型；S3.使用实验数据微调配位模型；S4.建立候选催化剂配体库；S5.模型筛选和活性实验；本发明通过数据驱动的方式利用分子拓扑结构来指导铜基催化剂的选择。通过在大型数据集上的预训练配位模型，模型获得了一定程度上对配体与Cu离子形成过渡金属配合物的推理能力。这种预训练提高了模型在在数据点稀少情况下的预测准确率。利用深度学习模型进行循环筛选的技术降低了传统上实验筛选的盲目性，在加快了铜基催化剂筛选速度的同时具有节省时间、高效、低成本、精准、环保和推动科技发展等诸多有益效果。

主权项：1.一种用于乙炔氢氯化合成氯乙烯的铜基催化剂筛选方法，其特征在于，包括：S1.生成配体金属对数据集；从过渡金属配合物数据库CSD中收集第四周期过渡金属配合物的晶体数据，具体包括其分子拓扑图、键级、过渡金属类型、过渡金属价层状态信息；将过渡金属配合物中的配位键打断并删除过渡金属，获得具有若干个非连通子图的孤立配体群，去除其中重复的配体；分子的键级进行离散化编码，即将连续的键级分别映射到0，1，1.5，2，3，分别表示不成键、单键、π键、双键、三键；将过渡金属的原子序数同价层电子编码为18位金属特征，包括1位原子数和3d轨道到7s轨道的电子排布，其中非价层轨道设置为0；为每个过渡金属配合物分子生成一组配体金属对，并获取其量子力学属性作为目标变量，将所有数据整合为配体金属对数据集；S2.预训练配位模型；首先通过深度学习框架搭建配位模型结构；配位模型由嵌入层、图神经网络、分层池化、交叉注意力层、预测头组成；嵌入层由能够训练的原子特征嵌入层、金属价层电子嵌入层构成，图神经网络为消息传递神经网络，其中第i个节点的l+1层特征按照以下方式进行： 其中Ni表示节点i的邻居节点，degi、degj分别表示节点i、j的度；是边缘特征嵌入变换，是用于更新第l层节点信息的多层感知机；eij是节点i和j之间的边特征；h表示节点特征，表示第j个节点的第l层特征；表示第i个节点的第l层特征；表示第i个节点的l+1层聚合得到的信息；分层池化采用单层GraphSAGE搭建，交叉注意力层使用金属特征与配体特征进行学习；配体特征与金属特征合并输入到具有两个隐层的多层感知机中，映射到过渡金属配合物的量子力学属性，最后采用配体金属对数据集预训练配位模型得到预训练模型，训练采用端到端的方式，重复训练若干套参数，选择其中回归残差最小的用作微调；S3使用实验数据微调配位模型；首先收集文献中已有的乙炔氢氯化制氯乙烯的铜催化剂数据作为实验数据集，其中既包括高活性的配体，也包括低活性的配体；其次搭建实验装置对上述配体数据进行验证，要求所有的配体数据在相同的载体、负载量、配体含量、反应温度和乙炔空速下测得；然后使用Rdkit计算包根据实验数据中配体分子的SMILES指纹生成具有原子特征的分子拓扑图，对配体分子的键级进行离散化编码；对配位模型的结构进行修改，其中预测头输出维度更改为1，将修改后的配位模型作为微调模型；然后将S2中训练得到的预训练模型中的嵌入层、图神经网络、分层池化、交叉注意力的参数装载到微调模型上，并将上述参数的学习率设置为初始学习率的十分之一；最后使用装袋法，即按80％的比例有放回地抽取样本若干次，用若干次抽取的样本训练微调模型得到若干个微调模型。S4.建立候选催化剂配体库；从市售的有机化合物中建立候选催化剂配体库；候选催化剂配体库中除了配体名称和SMILES分子指纹外，还包含配体的物性数据，包括密度、沸点、熔点；所建立的候选催化剂配体库包含有机磷化物、含氮化合物、醚类化合物及其衍生物、醛类化合物、酮类化合物、杂环化合物和有机硫化物；使用与S3中相同的方式将配体编码为分子拓扑图；S5.模型筛选和活性实验；使用S3得到的若干个微调模型对候选催化剂配体库中的数据进行乙炔转化率预测；去除转化率大于100％和小于0的预测结果，将剩余结果取平均作为最终预测结果；最后对筛选得到的配体进行实验验证，如果配体满足活性大于80％，同时生成的催化剂能够稳定存在至少12h，则将相应配体作为记录为有效；无论实验检验的配体是否达到80％，都将新的实验数据加入S3中的实验数据集中，用于下一轮的筛选。

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