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一种氧化物-分子筛复合催化剂及其制备方法和应用 

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申请/专利权人:厦门大学

摘要:一种氧化物‑分子筛复合催化剂及其制备方法和应用,催化剂包括金属助剂修饰的钙钛矿型金属氧化物和含微孔和介孔的纳米片状SAPO‑34分子筛。钙钛矿型金属氧化物为ABO3,A包括Zn、Ca、La,B包括Ti、Cr、Mn,金属助剂为Zn、Al、Ga、Cr;SAPO‑34分子筛的微孔孔径0.3~0.5nm,介孔孔径2~30nm,粒径50~200nm,厚度10~50nm;以原子比计,SiSi+Al+P=0.002~0.02。钙钛矿型金属氧化物提供氧空位利于活化CO2,金属助剂助于氢活化和加氢反应,SAPO‑34分子筛促进传质减少积碳,提升二氧化碳加氢制低碳烯烃的选择性和稳定性。

主权项:1.一种氧化物-分子筛复合催化剂的应用,其特征在于:应用于二氧化碳加氢制低碳烯烃反应;所述氧化物-分子筛复合催化剂,包括组分Ⅰ和组分Ⅱ,其中组分Ⅰ为金属助剂修饰的钙钛矿型金属氧化物,组分Ⅱ为含微孔和介孔的纳米片状SAPO-34分子筛;以催化剂总重量计,组分Ⅰ与组分Ⅱ的质量比为(0.5~2):1;所述组分Ⅱ含微孔和介孔的纳米片状SAPO-34分子筛的制备步骤如下:1)将铝源、硅源与去离子水混合,然后依次加入四乙基氢氧化铵(TEAOH)模板剂、聚乙二醇(PEG)晶体生长抑制剂、磷源,在室温下搅拌,得初始凝胶,后继续搅拌老化,得分子筛前驱体;2)将步骤1)所得分子筛前驱体转移至水浴锅搅拌,制得干凝胶;3)向步骤2)所得干凝胶中加入去离子水,充分搅拌溶解后转入水热釜中,进行高温入釜晶化,晶化完成后,将水热釜降温,经离心、干燥、焙烧,得到纳米片状SAPO-34分子筛;4)将步骤3所得分子筛于一定浓度草酸溶液中进行加热回流处理,经离心、干燥、焙烧,最终得到含微孔和介孔的纳米片状SAPO-34分子筛;步骤4)中,草酸的浓度为0.2~1molL,回流温度为70~95℃。

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